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Reversible Hydrogen Uptake/Release over a Sodium Phenoxide–Cyclohexanolate Pair

作者:    信息来源:    发布时间: 2019-03-01

 

Reversible Hydrogen Uptake/Release over a Sodium Phenoxide–
Cyclohexanolate Pair

近日,我组何腾副研究员和陈萍研究员领导的团队与厦门大学吴安安教授合作,在储氢材料研究方面取得新进展,相关研究成果发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.https://doi.org/10.1002/anie.201810945)上。该文章入选了《德国应用化学》杂志“Women in Chemistry”专刊,并被选为专刊背页封面(https://doi.org/10.1002/anie.201901616)。

说明: C:\disk E\heteng\投稿\于洋\phenol\angew\封面\封面1.png

氢气以其能量密度高、无污染等优点,一直被认为是能量储存和运输的理想载体。然而,这其中的技术瓶颈是缺乏安全高效的储氢介质。因此开发廉价、高效的氢气储存和运输载体,将为可再生能源的利用提供有效解决方案。液态有机储氢材料因其具有稳定性好、储氢量高、易于存储和运输、可利用现有的油气管路和加油站构建等优势,被认为是具有实用化前景的储运介质。然而该类材料面临着脱氢焓变大、脱氢温度,储能存储效率降低等缺点。因此,该类材料一直未得到实际应用。

近期,该团队提出一种全新的策略,即,利用金属的电负性差异,修饰有机储氢材料的电子性质,合成出了一类新颖的有机-无机杂化储氢体系:金属有机化合物。理论计算结果表明,金属的加入可以显著降低有机材料的脱氢焓值,并且随着金属的供电子性质增强,材料的脱氢焓值降低。也就是说可以通过选择不同的金属,可控的调变材料的脱氢焓变,从而在热力学上控制材料的脱氢温度。该文章以钠修饰的苯酚-环己醇为例,其脱氢焓变已经从64.5 kJ/mol-H2降低为50.4 kJ/mol-H2。同时发现,随着金属给电子能力增强,环己醇钠αC-H键键长增加,二者成线性关系,这说明材料经过有机无机杂化后,已经被活化,并且脱氢过程中αC-H键优先断裂。

实验结果发现,苯酚钠-环己醇钠体系可以在150下完成可逆储氢循环。而将材料溶解于水中进行储氢循环反应后,可以进一步将材料的加脱氢温度降低至100以下。这相对于常见的液态有机储氢材料有明显的降低。该文章为未来开发低温可逆储氢材料开辟了新的思路。

该研究工作的热力学测量部分是与美国西北太平洋国家实验室Tom Autrey博士、Abhijeet Karkamkar博士合作完成。该工作得到了国家自然基金委面上项目、科技部国际合作重点专项、我所自主部署基金的资助。此外,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/ 于洋、何腾)。

 

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