近日,我组陈萍研究员、郭建平研究员团队与北京大学席振峰教授团队合作,通过均相和多相交叉融合的研究范式,开发了从氮气出发合成多种重要含氮有机物的方法。
氮气的高效活化与转化是化学学科中极具挑战的科学难题。除低温低压合成氨外,由氮气出发直接合成含氮有机物是固氮领域的另一重大挑战,相关报道屈指可数。
本工作中,研究人员首先利用氢化物还原固氮的特点,将氢化锂(LiH)与氮气分子和膨胀石墨C反应,通过多相化学合成方法制备了高活性氮物种“Li2CN2”。再以Li2CN2为合成子,通过均相合成方法与合适的有机底物进一步反应,先后构建了碳二亚胺、嘧啶碱、双取代的氰胺、芳基取代的氰胺以及三唑等重要含氮有机化合物,展示了多相化学与均相化学交叉融合研究范式的高效性和发展前景。
上述研究成果以“Synthesis of Pyrimidines from Dinitrogen and Carbon”和“From Dinitrogen to N-Containing Organic Compounds: Using Li2CN2 as a Synthon”为题,分别发表在《国家科学评论》(Natl. Sci. Rev.)和《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。上述工作得到国家自然科学基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”的支持。(文/图 王倩茹)
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202219298